НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ПРОБЛЕМ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ

Одінцов Олексій Олексійович

УДК. 621.039

Трансуранові елементи в зоні впливу чорнобильської атомної
електростанції

21.06.01 – екологічна безпека

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата технічних наук

Київ — 2005

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті проблем безпеки атомних електростанцій

Національної академії наук України.

Науковий керівник доктор технічних наук Пазухін Едвард Михайлович,
Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України, заступник
керівника відділення ядерної та радіаційної безпеки.

Офіційні опоненти доктор фіз-мат. наук, професор

Желтоножський Віктор Олександрович,

Інститут ядерних досліджень НАН України., провідний науковий
співробітник,

кандидат фіз-мат. наук Гірій Валерій Анатолійович, Український
науково-дослідний гідрометеорологічний інститут, зав. лабораторією
радіоспектрометрії та радіохімії.

Провідна установа Національний технічний університет України “Київський
політехнічний інститут” Міністерства освіти і науки України, м. Київ.

Захист дисертації відбудеться “____” ___________ 2005 р. о ________
годині на засіданні спеціалізованої вченої ради СРД 27.201.01 Інституту
проблем безпеки атомних електростанцій НАН України за адресою: 03680, м.
Київ,

вул. Лисогірська, 12.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту проблем безпеки
атомних електростанцій НАН України за адресою: 03680, м. Київ, вул.
Лисогірська, 12.

Автореферат розісланий “_____“ ____________ 2005 р.

Учений секретар

спеціалізованої вченої ради к.т.н.
О. А. Кучмагра ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Розвиток атомної енергетики вимагає більш досконалих
методів контролю забруднення навколишнього середовища радіонуклідами
техногенного походження та моніторингу екологічного стану територій, що
прилягають до атомних станцій, заводів із переробки відпрацьованого
ядерного палива, пунктів тимчасового зберігання та захоронення
радіоактивних відходів. При розв’язанні цих питань найважливішим є
питання визначення трансуранових елементів (ТУЕ). Нині в Україні
планується створення практично повного ядерно-паливного циклу, тому
вирішення цих задач особливо актуальне для України.

Випробування ядерної зброї є основним джерелом надходження ТУЕ в
навколишнє середовище на глобальному рівні. Ядерні аварії (1957 р. — ВО
“Маяк”, Челябінська обл., СРСР; 1979 р. — реактор “Тримайл-Айленд”,
Пенсільванія, США; 1981 р. — завод “Секвоя-1” Теннессі, США; 1986 р. —
Чорнобильська АЕС (ЧАЕС), Україна) призвели до утворення локальних
районів з екстремально високими рівнями забруднення радіонуклідами, у
тому числі й ТУЕ. Існує значна відмінность між радіоактивними
забрудненнями навколишнього середовища радіонуклідами ТУЕ в результаті
випробовувань ядерних зарядів та радіаційних аварій на АЕС і заводах по
переробці відпрацьованого ядерного палива. При глобальних випадіннях
основна активність ТУЕ припадає на 239Pu, 15 – 20 % на 240Pu, 3 – 5 % на
238Pu та на незначну кількість 241Am, ізотопи кюрію взагалі відсутні.
Викиди із зруйнованого

4-го блока ЧАЕС мали широкий спектр трансуранових ізотопів: 237Np,
238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu, 241Am, 242mAm, 243Am, 242Cm, 243Cm,
244Cm.

Аварія 1986 р. на 4-му енергоблоці ЧАЕС стала трагічною подією в житті
багатьох сотень тисяч людей, з яких більше 300 тисяч були змушені
покинути свої домівки та пересилитися в інші регіони. Значна територія
північної частини України внаслідок аварії на ЧАЕС забруднена
довгоживучими радіонуклідами: 137Cs, 90Sr, 238, 239, 240Pu і 241Am.
Визначення вмісту радіонуклідів 238,239,240Pu і 241Am в ґрунтах і
побудова карт рівнів забруднення територій, що постраждали, разом з
вивченням процесів міграції їх у ланцюгу “ґрунт – рослина – людина”
необхідні для розробки рекомендацій щодо мінімізації наслідків аварії на
ЧАЕС.

Останнім часом велику увагу приділяють проблемі дозових навантажень, що
формуються в результаті попадання в організм людини ?-випромінюючих
трансуранових елементів. Нині не існує прямих методів визначення вмісту
радіонуклідів плутонію, америцію та кюрію в організмі людини. Тому
важливо мати експресні методи визначення ТУЕ в зразках різного складу, в
тому числі й біологічних матеріалах.

Зв?язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота
виконувалась у рамках програм робіт Міністерства України з питань
надзвичайних ситуацій і в справах захисту населення від наслідків
Чорнобильської катастрофи — “Національна програма ліквідації наслідків
Чорнобильської катастрофи” згідно з розділом “Комплексне вивчення
поведінки трансуранових елементів в зоні впливу Чорнобильської аварії”;
Фізико-хімічний блок комплексної програми “Трансуранові елементи в зоні
впливу Чорнобильської аварії” № 01-2Н-96; “Уточнение ареала
распределений изолиний ПДУ, радионуклидов плутония и стронция-90 вокруг
ЧАЭС”, № ДР 0290.0049852; “Обстеження території України на вміст
радіонуклідів Pu та Am (разом з 137Cs та 90Sr) ґрунтах договір СРК 1-98
від 04.05.1998 р.; НДР “Вивчення фізико-хімічних властивостей ЯНДМ ОУ,
що впливають на ступінь ядерної та радіоекологічної безпеки об’єкта
“Укриття”, № ДР 0101U002568.

Мета та задачі дослідження. Мета даної дисертаціїної роботи полягає в
дослідженні ізотопного складу та рівнів забруднненя трансурановими
елементами навколишньго середовища, що постраджало внаслідок аварії на
ЧАЕС. Для досягнення цієї мети необхідно було розв’язати такі задачі:

— розробити комплексну радіохімічну методику одночасного визначення
вмісту продуктів поділу, ізотопів плутонію, америцію і кюрію із однієї
наважки проби ґрунту, донних відкладень, води, аерозольних фільтрів та
біологічних об’єктів;

— вивчити розподіл плутонію, америцію і кюрію на всіх етапах
радіохімічного виділення із проб різноманітних елементних сполучень та
оптимізувати іонообмінний метод виділення плутонію на катіонообмінних
смолах. Для виконання цієї задачі необхідно було отримати
?-випромінюючий ізотоп плутонію 237Pu;

— розробити радіохімічну методику одночасного визначення вмісту урану,
плутонію, америцію та кюрію в паливних “гарячих” частинках,
паливовмісних матеріалах (ПВМ) та рідких радіоактивних відходах (РРВ);

— дослідити ізотопний склад плутонію та співвідношення між базовими
радіонуклідами (238Pu, 239+240Pu, 241Am, 244Cm) і ТУЕ з низькою питомою
активністю (242Pu, 242mAm, 243Am, 242Cm (продукт розпаду 242mAm) і
243Cm) в ґрунтах ближньої зони ЧАЕС;

— визначити динаміку накопичення 241Am в ґрунтах 30-кілометровой зони
ЧАЕС при радіоактивному розпаді 241Pu;

— провести масові прямі радіохімічні аналізи проб грунтів на вміст
продуктів поділу урану і ТУЕ, прецизійні ?- і ?-спектрометричні виміри
джерел, що містять ізотопи плутонію, америцію і кюрію, та визначити
щільності забруднення ТУЕ 30-кіломерової зони ЧАЕС;

— дослідити особливості забруднення ТУЕ за межами 30-кілометрової зони
ЧАЕС.

Об?єкт дослідження: радіоактивне забруднення на територіях, що
постраждали внаслідок аварії на ЧАЕС і містять продукти поділу урану та
ТУЕ .

Предмет дослідження: проби ґрунту, донних відкладень, вода, аерозольні
фільтри, паливні “гарячі” частинки та біологічні зразки, відібрані в
зоні впливу ЧАЕС.

Методи дослідження: у роботі використано методи комплексного
радіохімічного аналізу, ?-радіометрії та ?- і ?-спектрометрії високого
енергетичного розділення.

Наукова новизна одержаних результатів у тому, що в ході виконання
роботи вперше:

— запропоновано комплексну радіохімічну методику іонообмінного
визначення продуктів поділу урану, 238Pu, 239+240Pu, 241Am і 244Cm в
різноманітних об?єктах навколишнього середовища з однієї наважки проби;

— показано, що ?-спектрометрія високої роздільної здатності дає змогу
визначити ізотопні співвідношення радіонуклідів урану, плутонію,
америцію і кюрію при одночасних вимірах в “гарячих” частинках, ПВМ, РРВ
і відпрацьованому ядерному паливі (ВЯТ);

— ?-спектрометричними вимірами джерел плутонію вивчено ізотопний склад
плутонію в радіоактивних випадіннях унаслідок аварії на ЧАЕС,
експериментально визначено та досліджено у випадіннях ближньої зони ЧАЕС
вміст ТУЕ (242mAm, 243Am, 242Cm (продукт розпаду 242mAm), 243Cm) з
низькою питомою концентрацією;

— експериментально визначено щільність забруднення 30-кілометрової зони
ЧАЕС 241Pu і зроблено оцінку та прогноз накопичення 241Am в ґрунтах
ближньої зони ЧАЕС, проведено порівняння розрахункових даних накопичення
241Am з експериментально визначеними значеннями щільності забруднення
ґрунту 30-кілометрової зони ЧАЕС;

— побудовано карти щільності забруднення зони відчуження ЧАЕС плутонієм
та америцієм на підставі прямих радіохімічних визначень вмісту 239+240Pu
і 241Am у зразках ґрунтів, відібраних у зоні відчуження ЧАЕС;

— досліджено особливості забруднення ґрунтів радіонуклідами ТУЕ за
межами зони відчуження ЧАЕС, зроблено оцінку вкладу глобальних та
чорнобильських випадінь 238Pu, 239+240Pu та 241Am в забруднення різних
регіонів України.

Основні результати наукових досліджень та експериментальні дані, які
наведено в даній роботі, мають пріоритетний характер. Достовірність
отриманих результатів забезпечується сучасним рівнем експериментального
обладнання, правильним вибором розробленої методики досліджень, іспитами
розробленої методики в проекті МАГАТЕ “Визначення 239Pu, 241Pu і 241Am в
мінеральній матриці (РТ002)” та хорошим збігом експериментальних даних з
теоретичними розрахунками.

Практичне значення отриманих результатів полягає у використанні методик,
розроблених у дисертації, для визначення вмісту радіонуклідів ТУЕ в
різних об?єктах навколишнього середовища забруднених унаслідок
глобальних випадінь після випробувань ядерних вибухів та аварії на ЧАЕС.
Застосування розробленої комплексної радіохімічної методики дало змогу
побудувати карти забруднення зони відчуження ЧАЕС 90Sr, 239+240Pu і
241Am на підставі радіохімічних аналізів проб ґрунту, відібраних з 1500
ділянок. Розраховано вміст ТУЕ з низькою концентрацією (242mAm, 243Am,
243Cm) у паливі 4-го блока ЧАЕС на момент аварії. Оцінка вмісту 242mAm в
опроміненому паливі 4-го блока ЧАЕС дозволяє уточнити ядерно-фізичні
властивості ПВМ, локалізованих в об?єкті “Укриття”, зокрема нейтронний
потік, створений дочірнім 242Cm. Розроблена радіохімічна методика
визначення радіонуклідів в об?єктах навколишнього середовища
використовувались у ряді організацій НАН України (СКТБ Інституту ядерних
досліджень, НВЛ “Экорі”, Інститут проблем безпеки АЕС, Інститут
агроекології та біотехнологій). Проведено радіохімічний аналіз 1850 проб
ґрунту та донних відкладень, 80 проб води, 50 проб аерозольних фільтрів,
60 проб біологічних об?єктів, відібраних у зоні відчуження ЧАЕС.
Одержані результати вмісту радіонуклідів 239+240Pu в ґрунтах зони
відчуження були використані при створенні карти щільності забруднення
територій 239+240Pu (Бюлетень екологічного стану зони відчуження та зони
безумовного відселення. — 1999.- № 13).

Особистий внесок здобувача. Усі результати, що складають основу
дисертації, автор отримав самостійно. При одержанні результатів,
наведених у дисертації, автор брав участь на всіх етапах роботи: у
постановці задач та виборі методів їх розв’язання, виконанні необхідних
інженерних розробок, проведенні радіохімічних аналізів і ?- та
?-спектрометрічних вимірів, отриманні експериментальних даних та
виконанні чисельних розрахунків, а саме: розробка методики одночасного
виділення без носіїв і розділення на колонці, заповненій катіонітом,
продуктів поділу урану, плутонію, америцію і кюрію; на ізохронному
циклотроні У-240 за реакцією 238U (?, 5n) 237Pu отримано та вилучено
без носія ізотоп 237Pu; оптимізовано методику визначення плутонію в
об’єктах навколишнього середовища (ґрунти, донні відкладення), що дає
змогу проводити радіохімічне концентрування та вилучення плутонію на
катіоніті; запропоновано експрес-методику визначення урану, плутонію,
америцію і кюрію в “гарячих” частинках, ПВМ та РРВ; експериментально
визначено вміст 241Pu у формування забруднення ближньої зони ЧАЕС 241Am;
дослідження та аналіз інформації про стан забруднення зони відчуження
ЧАЕС ТУЕ; виявлення особливостей забруднення ґрунту ближньої зони ЧАЕС
ТУЕ з низькою питомою концентрацією. Здобувачем особисто проведено
статистичну обробку та аналіз отриманих результатів і підготовку
рукописів статей до опублікування.

Апробація результатів дисертації. Основні результати досліджень, що
увійшли до дисертації, доповідалися та обговорювалися на наукових
конференціях і семінарах: III Всесоюзном научно-техническом совещании по
итогам ликвидации аварии на Чернобыльской АЭС (Чернобыль, 1992);
Науково-практичній конференції. “Наука. Чорнобиль-97.” (Київ, 1998);
Міжнародній конференції з ядерній фізики “50-лет ядерной оболочке”
(Дубна, 1999); Міжнародній конференції з ядерній фізики “Кластеры в
ядерной физике” (Санкт-Петербург, 2000); Міжнародній конференції
БИОРАД-2001 “Биологические эффекты малых доз ионизирующей радиации и
радиоактивное загрязнение среды” (Сыктывкар, 2001); Міжнародній
конференції “П’ятнадцять років Чорнобильської катастрофи. Досвід
подолання” (Київ, 2001); Sixth International Conference on Methods and
Application of Radioanalytical Chemistry – MARC VI (Kailua-Kona,
Hawai`I, USA, 2003); VI Міжнародній конференції Чорнобильського
міжнародного центру “Міжнародне співробітництво – Чорнобилю” (Славутич,
2003); Міжнародному науковому семінарі “Радіоекологія Чорнобильської
Зони” (Славутич, 2004); Міжнародній конференції “Екологічні аспекти
ядерних технологій” (Київ, 2004).

Публікації. Основні результати дисертації опубліковано в 7 статтях у
наукових фахових виданнях та 6 статтях у збірниках наукових праць, в
одному авторському свідоцтві, матеріалах та тезах 10 міжнародних
наукових конференцій, список яких наводиться в кінці автореферату.

Структура та об?єм дисертації. Дисертація складається із вступу,
чотирьох розділів, списку використаної літератури (193 назв) і додатка.
Дисертацію викладено на 168 сторінках. Вона вміщує 68 рисунків та 53
таблици, кількість рисунків та таблиць, що займають усю площу сторінки,
становить 11, список використаної літератури займає 11 сторінок, додаток
– 6 сторінок.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ ДИСЕРТАЦІЇ

У вступі обговорюється стан наукової проблеми та розкрито її суть,
обґрунтовано актуальність теми проведених досліджень, сформульовано
задачі та мету роботи, визначено наукову новизну, практичне значення
отриманих результатів та особистий внесок здобувача. Наведено дані про
апробацію результатів роботи, кількість наукових публікацій, структуру
та обсяг дисертації.

У першому розділі проведено аналітичний огляд сучасного стану проблеми
забруднення навколишнього середовища довгоживучими ТУЕ з урахуванням
різних джерел їх надходження в біосферу. Оцінюється стан аналітичної
бази визначення вмісту ТУЕ в різних об?єктах, забруднених унаслідок
глобальних випадінь після випробовування ядерних зарядів, техногенних
випадінь при роботі АЕС та переробці ВЯП, аварії на ЧАЕС. Описано ряд
відомих іонообмінних та екстракційних методів визначення плутонію та
америцію в об?єктах навколишнього середовища, зазначено, що всі вони
мають свої переваги, обмеження й недоліки.

Аналіз літературних даних показав, що незважаючи на велику
зацікавленість до проблеми визначення ТУЕ в об?єктах навколишнього
середовища, до аварії на ЧАЕС не існувало комплексних методик, які б
дали змогу проводити визначення урану, продуктів поділу урану і ТУЕ в
різних об?єктах навколишнього середовища із однієї наважки або аліквоти
проби.

Потрібно відзначити, що внаслідок трудомісткості наявних методик
визначення плутонію за 1986 р. усіма науковими організаціями СРСР, які
брали участь у ліквідації наслідків аварії на ЧАЕС, було зроблено всього
близько 200 прямих радіохімічних аналізів проб ґрунту на вміст плутонію.
Ускладнення задачі було пов’язане з необхідністю виділення плутонію з
пробі грунту та виготовлення високоякісних мішеней для ?-спектрометрії,
оскільки ?-спектрометричний метод визначення вмісту ТУЕ є поки що самим
чутливим. Радіохімічне визначення 241Am в перші роки після аварії на
ЧАЕС взагалі не проводилось. Відзначено, що аварія на ЧАЕС надала
великий поштовх для визначення вмісту радіонуклідів плутонію та америцію
у навколишньому середовищі багатьох країн східної та центральної Європи.

У другому розділі подано виклад методики й основних методів досліджень.
Описується розроблена в дисертації комплексна радіохімічна методика в
цілому та її модифікації для визначення продуктів поділу урану і ТУЕ в
різних об?єктах навколишнього середовища (ґрунті, донних відкладеннях,
пробах води, аерозольних фільтрах та біологічних об?єктах). Наведено
експресну методику визначення радіонуклідного складу “гарячих” частинок,
ПВМ та РРВ.

На рис. 1 подано розроблену у дисертації принципову схему спільного
радіохімічного виділення та концентрування із однієї наважки проб ґрунту
і донних відкладень продуктів поділу урану, плутонію, америцію та кюрію.

У всіх пробах і наважках перед проведенням радіохімічного аналізу
визначається активність ?-випромінюючих радіонуклідів, і дані в
подальшому використовувались для визначення кореляційних співвідношень.
Для вимірювання активності 137Cs, 144Ce, 154,155Eu та 241Am
використовувався ?-спектрометр на базі напівпровідникового детектора
серії GMX-30190 (эффектівність 32,5 %, енергетичне розділення 1,89 кеВ
на лініі 1,33 МеВ (60Co)) і багатоканального буфера 919 SPECTRUM MASTER
фірми ORTEC.

Зразки ґрунтів масою 5 – 30 г. ретельно перемішують і сушать при 105 0С.
Додають стабільні носії Sr, La та індикатори хімічного виходу 236Pu
(242Pu), 243Am і озоляють. Для вилуджування радіонуклідів з озолених при
550 0С наважок ґрунту ці наважки обробляють розчином 8 моль/л HNO3 при
температурі 95 0С. Відділення мікрокількостей плутонію, америцію і кюрію
від основних ґрунтоутворюючих елементів здійснювалось співосадженням їх
з гідроокисом заліза та фторидом стабільного лантану LaF3, який
додається в якості носія. Осадження фторидів проводили із розчину 22
моль/л HF, насиченого SO2, що дозволяє стабілізувати плутоній у
3+-валентному стані Pu ? Pu3+.

Sr, La, 236Pu, 243Am

8 M HNO3

NH3 (газ)

HF + SO2
(NH4)2CO3

15 M HNO3

1M HNO3 +
H3BO3

H2O + Fe+3

NH4OH

NH4OH (б/у)

1M HNO3 +
(NH4)Cr2O7

(NH4)CO3

?- ОІМК

ступеневе
елюювання

?-радіометричне

Pu Y Eu Cm Pm Am Ce La
визначення 90Sr

?-спектрометрія ?-спектрометрія

Рис. 1. Схема радіохімічного розділення продуктів поділу і ТУЕ,
виділених із проб ґрунту і донних відкладень.

Для виділення плутонію, америцію і кюрію без носіїв та очистки від
рідкісноземельних елементів використовувалось хроматографічне розділення
на іонообмінній колонці діаметром 0,2 см і висотою 10 см, заповненою
сульфокислотним катіонітом КУ-2-8 в NH4+-формі, з розміром зерна 20 — 25
мкм. Ступеневе елюювання продуктів поділу, плутонію, америцію і кюрію
проводилось буферним розчином ?-оксіізомасляної кислоти (?-ОІМК) з pH
4,75. Концентрація розчину ?-ОІМК підбиралась таким чином, щоб америцій
і кюрій вимивалися з іонообмінної колонки разом в 0,3 – 0,4 мл елюента
при умові повної очистки від рідкісноземельних елементів. Запропонована
методика дозволяє розподілити на окремі фракції радіонукліди 238-242Pu,
90,91Y, 154,155Eu,242,244Cm, 147Pm, 241,243Am, 141,144Ce, використовуючи
катіонообмінную колонку розміром ? 0,2 см і h 10 см, що було використано
при визначенні “церієвих” кореляцій у більш пізні роки після аварії на
ЧАЕС Діаграму ступінчатого елюювання Pu, Y, Eu, Cm, Pm, Am, Ce и La
залежно від концентрації і об?єму ?-ОІМК показано на рис. 2. На ньому
представлено дві криві, що відображають ?- і ?-радіометричні виміри
кожної краплі елюата (приблизний об?єм краплі 0,05 см3).

Рис. 2. Діаграма ступеневого елюювання радіонуклідів розчином ?-ОІМК з
катіонообмінної колонки.

Зразки для ?-спектрометричних вимірів готували електрохімічним
осадженням плутонію і америцію спільно з кюрієм із сірчанокислого
розчину сульфату амонію з pH 2,2 на диски з полірованої нержавіючої
сталі. Хімічний вихід плутонію, визначений за допомогою радіоактивної
“мітки” 236Pu або 242Pu, становить 50 – 70 %. Хімічний вихід америцію і
кюрію, визначений за допомогою радіоактивної “мітки” 243Am, становить
60 – 80 %.

Вміст ?-випромінювання радіонуклідів плутонію та америцію вимірювали на
8-канальному ?-спектрометрі ОCТЕТЕ РС фірми ORTEC з напівпровідниковими
кремнієвими детекторами серії ULTRA, ефективність реєстрації перевищує
25 %, особистий фон для області енергії вище 3 МеВ не більше 1 імп./год,
енергетичне розділення 19 кеВ на лінії 5486 кеВ (241Am). На рис. 3
подано типові ?-спектри джерел америцію і кюрію (а) та плутонію (б),
виділених із зразка ґрунту, відібраного в 30-кілометровій зоні ЧАЕС.

На циклотроні У-240 Інституту ядерних досліджень НАН України за реакцією
238U (?, 5n) 237Pu (початкова енергія ?-частинок 100 МеВ) отримано
ізотоп 237Pu у кількості 2,8 · 104 Бк, що мав домішки 236Pu (2,8 %)
і 238Pu (1,2 %). За допомогою ?-випромінюючого ізотопу 237Pu
оптимізовано методику визначення плутонію в об’єктах навколишнього
середовища (ґрунти, донні відкладення тощо), що дає змогу проводити
радіохімічне концентрування та вилучення плутонію на катіоніті КУ-2-8. У
табл. 1 подано порівняння хімічного виходу плутонію при аналізі проб
ґрунту з 30-кілометрової зони ЧАЕС, визначеного за допомогою 236Pu та
237Pu. Використання 237Pu дало змогу оптимізувати радіохімічну методику
визначення плутонію та підвищити хімічний вихід плутонію до 60 — 70 %.

Таблиця 1

Вміст радіонуклідів плутонію в пробах ґрунту, що були відібрані по
точках реперної сітки 30-кілометрової зони ЧАЕС, Бк/пробу

Шифр

проби Наважка, г 238Pu 239+240Pu Хімічний вихід, %

236Pu

237Pu

34-09 3,1 1,03 ? 0,11 1,86 ? 0,19 49 45

34-09 2,7 0,68 ? 0,06 1,36 ? 0,14 57 48

02-13 18 0,38 ? 0,05 0,86 ? 0,09 37 41

27-11 6,3 1,78 ? 0,21 3,18 ? 0,32 44 49

Рис. 3. Типові ?-спектри джерел, що містять америцій і кюрій (а) та
плутоній (б), виділені з проб ґрунту ближньої зони ЧАЕС.

Визначення вмісту ТУЕ в зразках ґрунту, що надані Аналітичним відділом
МАГАТЕ в рамках професійного тесту “Визначення 239Pu, 241Pu і 241Am в
мінеральній матриці (РТ 002)”, дало змогу оцінити якість розробленої
методики. У табл. 2 і 3 наведено порівняння результатів визначення 239Pu
та 241Am у зразках мінеральної матриці зі значенням AQCS IAEA.

Таблиця 2

Порівняння результатів визначення 239Pu в пробах ґрунту МАГАТЕ в
рамках професійного тесту “Визначення 239Pu, 241Pu і 241Am в мінеральній
матриці (РТ002)“

Шифр проби 239Pu, значення МАГАТЕ, Бк 239Pu,

визначена

активність, Бк Відносне відхилення, % Хімічний

вихід, %

531 низька активність 0,00369 0,0046 ? 0,0007 24,8 57

532 середня активність 0,0193 0,0240 ? 0,0023 24,4 73

533 висока активність 0,102 0,109 0,008 6,85 64

535 стандартний розчин 0,191 0,212 ? 0, 018 11,2 78

Таблиця 3

Порівняння результатів визначення 241Am в пробах ґрунту МАГАТЕ в рамках
професійного тесту “Визначення 239Pu, 241Pu і 241Am в мінеральній
матриці (РТ002)“

Шифр проби 241Am, значення МАГАТЕ, Бк 241Am,

визначена

активність, Бк Відносне

відхилення, % Хімічний

вихід, %

531 низька активність 0,00327 0,0031 ? 0,0004 — 5,31 59

532 середня активність 0,0171 0,0149 ? 0,0011 — 13,0 67

533 висока активність 0,091 0,098 0,007 8,15 62

535 стандартний розчин 0,169 0,183? 0, 012 8,06 71

Середній хімічний вихід плутонію, визначений за міткою 236Pu, становить
68 ± 7 %, а америцію (243Am) — 65 ± 5 %.

Наведено результати визначення плутонію, америцію та кюрію в пробах
ґрунту (табл. 4), біологічних об’єктах (рис. 4) та аерозольних фільтрах
(табл. 5), що відібрані в 30-кілометровїй зоні ЧАЕС.

Таблиця 4

Вміст радіонуклідів у пошарових пробах дерново-лугового ґрунту,
відібраних

у 30-кілометровій зоні ЧАЕС, Бк/г

Шар, см 90Sr 238Pu 239+240Pu 241Am 244Сm

1 — 2 135 ? 12 2,7 ? 0,2 1,3 ? 0,12 2,4 ? 0,2 0,19 ? 0,03

5 — 6 46 ? 4 0,33 ? 0,03 0,15 ? 0,02 0,28 ? 0,02 0,019 ? 0,003

9 — 10 10,5?1,1 0,045?0,005 0,097?0,011 0,075?0,009 0,0056?0,0009

10 — 11 7,53?0,85 0,037?0,004 0,079?0,009 0,064?0,007 0,0049?0,0007

14 — 15 1,0?0,2 0,0041?0,0006 0,0084?0,0013 0,0048?0,0006 ? МДА*

* Менше мінімально детектованої активності.

Рис. 4. Вміст трансуранових радіонуклідів (Бк/кг повітряно-сухої маси) у
листях берези й дуба, відібраних у 1999 р. «Рижий ліс», 30-кілометровая
зона ЧАЕС).

Таблиця 5

Вміст радіонуклідів у зразках аерозольних фільтрів, експонованих

у 30-кілометровій зоні ЧАЕС, Бк/пробу

№ зразка 90Sr 238Pu 239+240Pu 241Am 244Cm

1 2,7?0,2 0,016?0,005 0,035?0,005 0,042?0,008 ? МДА

2 3,2?0,3 0,025?0,004 0,065?0,007 0,073?0,013 ? МДА

3 9,6?0,6 0,084?0,009 0,18?0,01 0,21?0,02 0,0077?0,0023

4 9,7?0,5 0,075?0,008 0,20?0,02 0,23?0,02 ? МДА

5 38?1 0,38?0,05 0,61?0,02 0,81?0,05 0,045?0,006

6 6,1?0,2 0,07?0,01 0,11?0,01 0,14?0,02 ? МДА

7 21?1 0,29?0,04 0,43?0,02 0,56?0,03 0,034?0,004

У третьому розділі наведено особливості забруднення ґрунтів зони
відчуження 238Pu та визначено відношення активності 238Pu/239+240Pu у
ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС.. Представлено результати визначення
вмісту 241Pu та 242Pu у ґрунтах зони відчуження ЧАЕС. На основі
визначення щільності забруднення зони відчуження радіонуклідами 241Pu,
зроблено прогноз накопичення 241Аm в ґрунтах зони відчуження. На рис. 5
наведено порівняння розрахункових та експериментальних значень вмісту
241Аm на полігоні 34-02-3, що розташований на північно-західному сліді
радіоактивних випадінь (азимут 3400, відстань від ЧАЕС 6 км, щільність
забруднення 239+240Pu 280 кБк/м2).

Згідно з проведеними теоретичними розрахунками напрацювання
радіонуклідів у реакторі 4-го блока ЧАЕС на момент аварії (26.04.1986
р.) середнє значення відношення активності 241Pu до активності 239+240Pu
становить 73 ± 5 (Боровий О. О., 1996 р.). Експериментально визначене в
даній роботі значення відношення активностей 241Pu і 239+240Pu в
досліджених пробах ґрунту

Рис. 5. Динаміка зростання щільності забруднення ґрунту 241Am (полігон
34-02-3) залежно від часу, що пройшов після аварії на ЧАЕС (крива —
розрахунок на основі визначення 241Pu, крапка — експериментальні
значення).

30-кілометрової зони ЧАЕС дорівнює 68 ± 6 (на 26.04.1986 р.) і
задовільно збігається з розрахунковим, хоча має дещо менше значення.
Експериментальне визначення 241Рu в ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС
дозволяє прогнозувати накопичення 241Аm до 2052 р. (час максимального
накопичення) у кількості 63 ± 8 ТБк (1700 ± 210 Кі).

Альфа-спектрометричними вимірами джерел плутонію вивчено ізотопний
склад плутонію в радіоактивних випадіннях унаслідок аварії на ЧАЕС.
Відносний вміст (від. од.) ізотопів плутонію у ґрунтах ближньої зони
ЧАЕС становить: 238Pu – 0,78 ± 0,07; 239Pu – 0,63 ± 0,04; 240Pu –
1,0: 241Pu – 59 ± 7 і 242Pu – 0,0013 ± 0,0003.

Розглянуто особливості ізотопного складу випадінь ТУЕ з низькою
концентрацією. Добре відомо, що парно-парні ізотопи кюрію 242Сm (Т1/2
162 доби) та 244Сm (Т1/2 18,8 років) повністю формують джерело нейтронів
спонтанного поділу в опроміненому ядерному паливі. Унаслідок малого
періоду напіврозпаду нароблений у реакторі 242Сm протягом декількох
років практично повністю розпадається. У той же час він постійно
генерується при розпаді 242mAm (Т1/2 152 роки), який був напрацьований у
паливі 4-го блока ЧАЕС за час штатної роботи реактора.

Оцінку забруднення ближньої зони ЧАЕС радіонуклідами 242Сm, 242mAm,
243Am і 243Сm зроблено на основі визначення ізотопних відношень 243Am /
241Am, 243Cm / 244Сm и 242Сm / 244Сm в

th

0 –

U

hz]

b

¬

®

O

]E]^?bAbAEbEbObUbTHbab.c4caeaeeDfJf1/4hthhueoueiueiueiueiueiueiueiueiuei
ueiueiueiueiueiueiueiueeueaueiueiueiueiueiueiueiueaueiueaueoueaueiueiuee
ueiueaueiueiueiueiueiueU

O

dh$

O

?

?????

?????????????????

?

???

? ??? ??????

?

???

$

O

@

O

$

O

O

O

O

O

@

O

$Ifa$

o

o

O

o

o

O

o

o

O

o

o

O

[email protected]

o

o

O

$

O

o

o

O

$Ifa$Ykdg

o

o

O

o

o

O

o

o

O

O

O

O

O

O

O

O

O

O

O

O

W ? 0,0003; 243Cm / 244Cm = 0,029 ? 0,003.

Згідно з розрахунками напрацювання ТУЕ в паливі 4-го енергоблока ЧАЕС
значення відношень активностей 243Am / 241Am дорівнює 0,0034. Воно
значно перевищує експериментально визначене відношення для відібраних
зразків.

Спостерігається згода експериментального значення відношення активностей
242Cm / 244Cm з екстраполяцією розрахунків на значення вигоряння для
палива 4-го енергоблока ЧАЕС. Різниця, що спостерігається в
експериментально отриманих та розрахункових значеннях відношень 243Am /
241Am і 243Cm / 244Cm, зумовлена, з одного боку, зниженням точності
розрахунків напрацювання ТУЕ з більш високими масовими числами, а з
другого — неточністю вхідних параметрів моделі розрахунків, що можуть
бути скореговані згідно з отриманими експериментальними даними.

Показано практичну доцільність визначень ТУЕ з низькою питомою
концентрацією в пробах навколишнього середовища і ПВМ 4-го блока ЧАЕС.

Наведено дані визначення вмісту урану та ТУЕ в “гарячих” частинках, ПВМ
та РРВ. Типовий ?-спектр “гарячої” частинки, відібраної в 1998 р. в
ближній зоні ЧАЕС, наведено на рис. 6. Добре видно, що ?-лінії ізотопів
238U, 236U, 234U, 241Pu + 242Pu, 239Pu + 240Pu, 243Am, 238Pu + 241Am,
244Cm і 242Cm достатньо розподіляються. Обробка даного ?-спектра дає
змогу без додаткових радіохімічних операцій визначити вміст у паливній
матриці ізотопів плутонію, америцію і кюрію. Активність 241Am
визначається ?-спектрометричними вимірами. У чорнобильських випадіннях
на сьогоднішній день більше 95 % 241Am є продуктом розпаду 241Pu..
Одержані результати показують (табл. 6), що даним методом можна
визначити вміст 238U, 236U, 234U, 241Pu, 242Pu, 239Pu + 240Pu, 243Am,
238Pu, 241Am, 244Cm та 242Cm у “гарячих” частинках та ПВМ з активністю
для кожного із радіонуклідів більш, ніж 0,001 Бк/част. Як випливає з
табл. 6, радіонуклідний склад “гарячих” частинок та лавоподібних ПВМ
(коричнева та чорна кераміки) об?єкта “Укриття” в основному відповідає
розрахункам накопичення радіонуклідів урану, плутонію, америцію і кюрію
в паливі 4-го блока ЧАЕС. Слід відзначити, що розрахунки для 234U і
242mAm відсутні.

Кількісні характеристики спільного електроосадження ізотопів урану,
плутонію та америцію вивчено на радіоактивних мітках з відомим вмістом
238U, 234U, 242Pu і 243Am. Показано, що при вибраних умовах проведення
електролізу (склад електроліту, температура та щільність струму) за 60 —
75 хв на диски з нержавіючої сталі осідає 95 – 98 % урану, плутонію,
америцію. Визначено кореляційне співвідношення хімічних виходів при
спільному електрохімічному осадженні америцію, плутонію і урану 243Am /
238U = 0,95 ? 0,15 и 242Pu / 238U =1,57 ? 0,88 відповідно.

Рис. 6. Типовий ?-спектр джерела, який містить уран, плутоній, америцій
і кюрій, що виділені з “гарячої” частинки.

Таблиця 6

Вміст радіонуклідів у “гарячих” частинках, лавоподібних ПВМ об?єкта
“Укриття” та розрахункові значення для “середнього” палива 4-го блока
ЧАЕС, Бк/г U

Нуклід Гаряча частинка А1 Гаряча частинка Б1 Коричнева кераміка Чорна

кераміка Розрахунок

234U 3,2 ? 10 4 3,2 ? 10 4 3,4 ? 10 4 3,3 ? 10 4 —-

236U н.о. 4,3 ? 10 3 4,6 ? 10 3 4,7 ? 10 3 4,4 ? 10 3

238Pu 1,1 ? 10 7 4,4 ? 10 6 8,1 ? 10 6 7,8 ? 10 6 7,01 ? 10 6 *

239+240Pu 2,6 ? 10 7 1,3 ? 10 7 1,6 ? 10 7 1,5 ? 10 7 1,32 ? 10 7

241Pu 11 ? 10 8 3,8 ? 10 8 5,4 ?10 8 5,3 ?10 8 4,9 ?10 8

242Pu 2,3 ? 10 4 4,3 ? 10 3 1,4 ? 10 4 1,6 ? 10 4 1,3 ? 10 4

241Am 3,7 ? 10 7 1,4 ? 10 7 2,5 ? 10 7 2,4 ? 10 7 1,64 ? 10 7 **

242mAm 5,2 ? 10 4 2,2 ? 10 4 4,3 ? 10 4 3,9 ? 10 4 —-

243Am 6,5 ? 10 4 1,0 ? 10 4 2,5 ? 10 4 3,4 ? 10 4 5,1 ? 10 4

242Cm 4,0 ? 10 4 *** 1,7 ? 10 4 *** 3,6 ? 10 4 *** 3,1 ? 10 4 *** 7,0
? 10 –2

244Cm 1,5 ? 10 6 1,6 ? 10 5 8,8 ? 10 5 9,2 ? 10 5 1,3 ? 10 6

* З урахуванням накопичення 238Pu із 242Cm.

** З урахуванням накопичення 241Am із 241Pu.

*** З урахуванням накопичення 242Сm із 242mAm.

У четвертому розділі наведено дані про щільності та особливості
радіонуклідного забруднення ТУЕ 30-кілометрової зони ЧАЕС та за
межами

30-кілометрової зони ЧАЕС у напрямку західного й південно-західного
слідів радіоактивних випадінь, Київської області та деяких областей і
регіонів України.

Розглядаються особливості забруднення об’єктів навколишнього середовища
ТУЕ чорнобильського походження та внаслідок глобальних випадінь при
випробуванні ядерних зарядів. Наведено результати визначення щільностей
забруднення ТУЕ в зоні відчуження ЧАЕС. Основні методичні особливості
проведеного дослідження складаються з: ретельного пробовідбору;
?-спектрометричного виміру кожної проби та наважки; прямого
радіохімічного визначення вмісту радіонуклідів 90Sr, 238Pu, 239+240Pu і
241Am. Відбір проб (кільцевими пробовідбірниками) здійснювався після
ретельного радіометричного дослідження вибраної ділянки і прилеглої
території з метою виявлення місць локальної концентрації активності та
попередньої оцінки його представництва. На радіохімічний аналіз
відбиралися дві проби (які мали радіонуклідний склад, близький до
середнього по п’яти відібраним пробам) для визначення вмісту 90Sr,
238Pu, 239+240Pu і 241Am.

Унаслідок проведеної роботи, на підставі прямих радіохімічних аналізів
було встановлено рівні забруднення 304 дільниць по вузлам реперної сітки
та 916 дільниць по регулярної сітки з кроком 1*1 км 30-кілометрової зони
ЧАЕС радіонуклідами 238Pu, 239+240Pu і 241Am. Наведено карти-схеми
забруднення 30-кілометрової зони ЧАЭС 239+240Pu і 241Am, побудовані на
базі одержаних даних. Основні особливості забруднення 30-кілометрової
зони ЧАЭС 239+240Pu показано на рис. 7. Щільності забруднення зони
відчуження ЧАЕС 239+240 Pu і 241Am залежать від напрямку радіоактивного
викиду та відстані від ЧАЕС і змінюються в широкому інтервалі значень
від 0,2 кБк/м2 (0,005 Кі/км2) до 555 – 740 кБк/м2 (15 – 20 Кі/км2).
Визначено кількість 239+240Pu у ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС, що
дорівнює 30 ± 4 ТБк (800 ± 100 Кі).

Вивчення радіонуклідного складу радіоактивних випадінь та рівнів
забруднення території за межами 30-кілометрової зони в напрямку
західного та південно-західного слідів викиду показало, що в напрямку
західного сліду воно обумовлено значною мірою “паливною” компонентою, на
що вказують значення співвідношень активностей 137Cs/239+240Pu, що
знаходяться в межах 100 — 500. Співвідношення активностей 90Sr/239+240Pu
вздовж західного сліду дорівнює на більшій частині обстежених ділянок 30
– 40, що також відповідає “паливним” випадінням. Південно-західний слід
викиду значно відрізняється від західного. Поблизу 30-кілометрової зони
переважає “паливна” складова забруднення при наявності “конденсаційної”,
яка з віддаленням від зони починає домінувати і стає переважною.
Співвідношення 137Cs / 239+240Pu сягають 1 · 104 – 5 · 104.

Рис. 7. Карта–схема щільності забруднення 239+240Pu 30-кілометрової
зони ЧАЕС.

Забруднення ґрунтів на території України радіонуклідами ТУЕ в основному
складається з двох джерел: перше глобальні випадіння, друге – аварія на
ЧАЕС. Як відомо, при глобальних забрудненнях співвідношення 238Pu та
239+240Pu дорівнює 0,03 — 0,05, у той час як для чорнобильських викидів
воно становить 0,47. На вивчених ділянках, де співвідношення
238Pu/239+240Pu дорівнює 0,2 — 0,3, вклад чорнобильського та глобального
забруднень приблизно однаковий. Для визначення частки чорнобильських
випадінь в забруднення ґрунтів радіонуклідами ТУЕ можливо
використовувати співвідношення між 239+240Pu і 241Am та наступні
рівняння:

А239+240 Pu = Агл + Aч A241Am = g ·
Aгл + z · Aч (1),

А239+240Pu, А241Am – активність 239+240Pu та 241Am в апріорі невідомої
компоненти забруднення, Aгл – активність глобальних випадінь плутонію,
Aч — теж саме, для чорнобильських випадінь; g – співвідношення
активності 241Am/239+240Pu у глобальних випадіннях і z – теж
співвідношення в чорнобильських випадіннях.

Із рівняння (1) та співвідношення між активністю плутонію та америцію в
чорнобильських і глобальних випадіннях можливо визначити активність
чорнобильського 239+240Pu: Aгл = А239+240 Pu – Ач та Aгл = (A241Am
— z · Aч)/g і далі

Aч = (A241Am – g · A239+240) (z — g) -1
(2).

Частка СЧ чорнобильських випадінь плутонію в сумарній активності може
бути розрахована як

СЧ = Aч /А239+240 Pu = [A241Am/
A239+240Pu — g] ( z — g) -1 (3).

Позначивши співвідношення A241Am/A239+240Pu як Виз – виміряне
співвідношення активності плутонію та америцію отримаємо у відсотках:

СЧ = (Виз – g / z – g) · 100
% (4).

Враховуючи велику кількість експериментальних даних, можливо визначити

g = 0,36 и z = 1,2.

У центральних та південних районах Київської області внесок
чорнобильських випадінь визначений за співвідношеннями 238Pu / 239+240Pu
та 241Am / 239+240Pu, складає 75 – 85 % (табл. 7).

Вивчення радіонуклідного складу та рівнів забруднення території деяких
регіонів України 239+240Pu та 241Am показало, що західні, південні та
східні регіони України забруднені здебільшого радіонуклідами 238Pu,
239+240Pu та 241Am глобальних випадінь унаслідок випробувань ядерних
зарядів у 50 – 60-х роках ХХ століття. Внесок чорнобильських випадінь,
визначений за співвідношеннями 238Pu / 239+240Pu та 241Am / 239+240Pu,
не перевищує 10 – 30 %. Щільності забруднення ґрунтів 239+240Pu
більшості регіонів України знаходяться на рівні 30 – 500 Бк/м2, що добре
узгоджується з даними, які отримані для деяких Європейських держав.

Таблиця 7

Частка чорнобильських випадінь у забруднення ґрунтів плутонієм та
америцієм

Регіон Співвідношення активності, від. од

Частка чорнобильських випадінь, %

238Pu/239+240Pu

241Am/239+240Pu

по плутонію

по америцію

Київська область (центральні та південні райони)

0,36

1,11

75

86

Західні, східні та південні області України

0,085

0,53

12

18

ВИСНОВКИ

У дисертаційній роботі наведено експериментальне дослідження та нове
вирішення наукового завдання щодо вивчення ізотопного складу плутонію,
америцію та кюрію, а також визначення щільності забруднення
трансурановими елементами ґрунтів у зоні впливу аварії на Чорнобильській
атомній електростанції.

Основні результати досліджень і висновки:

Розроблено та оптимізовано комплексну радіохімічну методику одночасного
визначення вмісту 238Pu, 239+240Pu, 241Am та 244Cm в ґрунтах, воді,
аерозольних фільтрах та біологічних матеріалах, що зазнали забруднення в
результаті аварії на ЧАЕС, глобальних випадіннях та техногенних викидах
підприємств атомної енергетики. Показано, що використання цієї методики
при радіоекологічному моніторингу дає змогу визначати активність
трансуранових елементів на рівні глобальних випадінь.

Розроблено експресну методику одночасного визначення вмісту урану,
плутонію, америцію та кюрію в паливних “гарячих” частинках,
паливовмісних матеріалах та рідких радіоактивних відходах.

За реакцією 238U(?,5n)237Pu отримано ?-випромінюючий ізотоп плутонію
237Pu, використання якого дало змогу швидко оптимізувати радіохімічну
методику визначення вмісту плутонію в ґрунтах, воді, аерозольних
фільтрах та біологічних матеріалах.

Проаналізовано радіонуклідний склад паливних “гарячих” частинок,
паливовмісних матеріалів та рідких радіоактивних відходів об’єкта
“Укриття” на вміст урану, плутонію, америцію та кюрію і показано, що
радіонуклідний склад урану та трансуранових елементів у “гарячих”
частинках, паливовмісних матеріалів відповідає ізотопному складу
ядерного палива 4-го блока ЧАЕС.

Альфа-спектрометричними вимірами вивчено ізотопний склад плутонію в
ґрунтах зони відчуження ЧАЕС. Визначено вміст та співвідношення
активності трансуранових радіонуклідів з низькою питомою концентрацію
(242mAm, 243Am, 242Cm (продукт розпаду 242mAm) і 243Cm) в ґрунтах
30-кілометрової зони ЧАЕС.

Показано, що експериментальне визначення вмісту 241Рu в ґрунтах
30-кілометрової зони ЧАЕС дає змогу прогнозувати накопичення 241Аm в
зоні відчуження ЧАЕС до 2052 р. (час максимального накопичення) в
кількості 63 ± 8 ТБк (1700 ± 210 Кі).

Проведений, з використанням розроблених методик, аналіз показав, що
щільності забруднення зони відчуження ЧАЕС 239+240Pu і 241Am змінюються
в широкому інтервалі значень від 0,2 кБк/м2 (0,005 Кі/км2) до 555 – 740
кБк/м2 (15 – 20 Кі/км2). Основний запас 239+240Pu та 241Am в ближній
зоні ЧАЕС знаходиться на вузькому західному та більшому за площею
північно-західному слідах випадінь. Отримані данні дали змогу
встановити, що радіонуклідний склад та рівні забруднення території за
межами 30-кілометрової зони ЧАЕС в напрямку західного сліду обумовлені
значною мірою “паливною” компонентою випадінь, південно-західний слід
викиду складається з “конденсаційної” компоненти, яка з віддаленням від
зони відчуження домінує і стає переважною.

Запропоновано рівняння, яке дозволяє відокремити внесок чорнобильських
та глобальних випадінь у забруднення ґрунтів плутонієм та америцієм.
Використання отриманого рівняння при обробці експериментальних даних
дозволило встановити, що в центральних та південних районах Київської
області внесок чорнобильських випадінь плутонію та америцію у
забруднення ґрунтів складає 75 – 85 %. Західні, південні та східні
регіони України забруднені радіонуклідами 238Pu, 238+240Pu та 241Am в
основному глобального походження в результаті випробувань ядерних
зарядів у 50 – 60-х роках. Внесок чорнобильських випадінь складає 10 –
30 %.

СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ ПРАЦЬ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ:

1. Агеев В. А., Выричек С. Л., Левшин Е. Б., Одинцов А. А., Осмоловская
Н. К., Осташко В. В., Урин В. Н. Распределение трансурановых элементов в
30-километровой зоне ЧАЭС // Докл. НАН Украины.- 1994. — № 1. — С. 60 —
66.

2. Агеев В. А., Выричек С. Л., Ключников А. А., Лашко А. П., Левшин Е.
Б., Одинцов А. А., Лашко Т. Н. Оценка содержания 242mAm в топливе 4-го
энергоблока Чернобыльской АЭС // Атомная энергия. -1998. — Т. 84, вып. 4
— С. 340 — 344.

3. Агеев В. А., Выричек С. Л., Одинцов А. А. Определение плотности
загрязнения почв 30-километровой зоны ЧАЭС плутонием-241 // Ядерная и
радиационная безопасность. — 1999. — Т. 2, вып. 2 — С. 28 — 41.

4. Лашко А. П., Лашко Т. Н., Одинцов А. А., Хоменков В. П. Комплексный
анализ изотопного состава плутония в аварийном выбросе 4-го энергоблока
Чернобыльской АЭС // Атомная энергия. – 2001. — Т. 91, вып. 6. – С. 443
— 448.

5. Гаргер Е. К., Одинцов А. А., Саженюк А. Д. К оценке растворимости
радиоактивных аэрозольных частиц в биологических жидкостях //
Радиохимия. – 2003. – Т. 45, № 3. – С. 273 – 277.

6. Одинцов А. А., Пазухин Э. М. Метод определения изотопного состава U,
Pu, Am и Cm в «горячих» частицах и облученном ядерном топливе //
Радиохимия. – 2004. – Т. 46, № 3. – С. 283 – 288.

7. Ageyev V. A., Odintsov O. O., Sajeniouk A. D. Routine radiochemical
method for the determination of 90Sr, 238Pu, 239+240Pu, 241Am and 244Cm
in environmental samples // J. Radioanalytical Nuclear Chemistry –
2005.- Vol. 264, No. 2. – P. 337 – 342.

8. Агеев В. А., Выричек С. Л., Гайдар А. В., Левшин Е. Б., Одинцов А.
А.., Сацюк В. А. Загрязнение территории зоны отчуждения ЧАЭС основными
долгоживущими радионуклидами // Объект Укрытие — 10 лет. Основные
результаты научных исследований. — Чернобыль 1996 .- С. 140 — 147.

9. Агеев В. А., Одинцов А. А., Сацюк В. А., Лашко А. П. О содержании
трансурановых элементов и продуктов деления урана в биологических
объектах зоны отчуждения ЧАЭС // Зб. наук. праць Iн-ту ядерних дослід. —
2000. — № 2. — С. 161-166.

10. Одинцов А. А. Определение степени растворения топливной компоненты
выпадений в почвах ближней зоны Чернобыльской АЭС // Зб. наук. праць
Iн-ту ядерних дослід. — 2003.- № 1(9). — С. 82 -90.

11. Агеев В. А., Ключников А. А., Одинцов А. А., Пазухин Э. М., Саженюк
А. Д. Оптимизация методики определения 238Pu, 239+240Pu в объектах
окружающей среды с использованием метки 237Pu // Проблеми Чорнобиля. –
2003. — Вип. 13. – С. 40 – 46.

12. Одинцов А. А., Хан В. Е. Экспресс-метод определения 90Sr,
154,155Eu, 234-238U, 238Pu, 241Am и 244Cm в жидких радиоактивных отходах
объекта “Укрытие” // Проблеми безпеки атомних електростанцій і
Чорнобиля. – 2004. – Вип. 1. – С. 147 – 153.

13. Одинцов А. А., Ключников А. А. Отношение активности 238Pu/239+240Pu
в почвах зоны отчуждения ЧАЭС // Проблеми безпеки атомних електростанцій
і Чорнобиля. – 2005. – Вип. 2. – С. 113 – 118.

14. Способ определения содержания плутония, продуктов деления урана и
трансурановых элементов в объектах окружающей среды: А.с. SU, 1701047.
МКИ G21G4/04 / Агеев В. А., Ключников А. А., Одинцов А. А., Осмоловская
Н. К., Павленко Н. Г., Саженюк А. Д., Сацюк В. А..

15. Агєєв В. А., Вирічек С. Л., Гайдар О. В., Лашко А. П., Льовшин Е.
Б., Одинцов О. О. Вивчення радіонуклідного складу та рівнів забруднення
території за межами 30-км зони в напрямку західного та
південно-західного слiдів викиду // Зб. доп. науково-практ. конф.
“Наука. Чорнобиль-97”, 11 — 12 лютого 1998 р. – Київ, 1999. — С. 37 —
42.

16. Агеев В. А., Выричек С. Л., Лашко А. П., Лашко Т. Н., Одинцов А. А.
Определение содержания актиноидов с низкой концентрацией в топливе 4-го
энергоблока ЧАЭС методами прецизионной ядерной спектроскопии / Сб. тез.
Междунар. конф. по ядерной физике “50 лет ядерной оболочке”, 21 — 24
апреля 1999 г. Дубна Московской обл. — Санкт-Петербург, 1999. С. 160.

17. Лашко А. П., Лашко Т. Н., Одинцов А. А. Экспресс-метод определения
содержания урана и трансурановых элементов в “топливных” частицах. / Сб.
тез. Междунар. Конф. по ядерной физике “Кластеры в ядерной физике”, 14 —
17 июня 2000 г.- Санкт-Петербург, 2000. — С. 382.

18. Агеев В. А., Одинцов А. А. О содержании 241Pu в почвах зоны
отчуждения ЧАЭС / Зб. тез Міжнар. конф. “П’ятнадцять років
Чорнобильської катастрофи. Досвід подолання” 18 — 20 квітня 2001 р. —
Київ, 2001. — Ч. 2. — Наслідки аварії для навколишнього середовища. — С.
86.

19. Сваричевская Е. В., Одинцов А. А., Левчик Е. И. Содержание
трансурановых элементов и продуктов деления урана в листьях березы и
дуба из зоны отчуждения ЧАЭС // Сб. тез. Междунар. конф. “БИОРАД-2001.
Биологические эффекты малых доз ионизирующей радиации и радиоактивное
загрязнение среды”. 20 — 24 марта 2001 г. – Сыктывкар, 2001. – С. 90 –
91.

20. Лашко А. П., Лашко Т. Н., Одинцов А. А. Мониторинг низкоактивных
трансурановых радионуклидов на территориях, загрязненных вследствие
аварии на ЧАЭС // Там же. С.149 — 150.

21. Ageyev V. A., Odintsov O. O., Sajeniouk A. D. Routine radiochemical
method determination of 90Sr, 238Pu, 239+240Pu, 241Am and 244Cm in the
different environmental samples // Book of Abstracts, Sixth
International Conference on Methods and Applications of Radioanalytical
Chemistry- MARC-VI, 7 – 11 April 2003. Kailua-Kona, Hawai`I, USA, 2003.
– P. 64 –65.

22. Odintsov O. O., Lashko A. P., Khomenkov V. P. The complex analysis
of the plutonium isotope ratio by alpha-particle spectrometry // Ibid. –
P. 65 — 66.

23. Odintsov O. O., Pazoukhin E. М. Activity of 234-238U, 238-242Pu,
241-243Am and 242-244Cm in the Chernobyl “hot” particles // 6th
Conference of the International Chernobyl Center. 9 – 12 September 2003.
Slavutych, 2003. — P. 209.

24. Одинцов А. А., Гайдар А. В. Уточнение содержания 238Pu, 239+240Pu и
241Am в почвах Украины // Сб. тез. Междунар. науч. сем. “Радиоэкология
Чернобыльской Зоны”, 13 –14 сентября 2004 г.Славутич. – Славутич, 2004.
— С. 32 – 33.

25. Одинцов А. А. Загрязнение почв зоны отчуждения ЧАЭС радионуклидами

238-242Pu, 241, 242m,243Am и 242-244Cm // Тези Міжнар. конф. “Екологічні
аспекти ядерних технологій”, 23 – 24 листопада 2004 г. Київ, 2004. – С.
23 – 24.

26. Одинцов А. А. Применение радиохимических методов определения
содержания радионуклидов при мониторинге окружающей среды // Там же. –
С. 25 — 26

АНОТАЦІЯ

Одінцов О. О. Трансуранові елементи в зоні впливу Чорнобильської
атомної електростанції. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук за
спеціальністю 21.06.01 – екологічна безпека. – Інститут проблем безпеки
атомних електростанцій НАН України,

м. Київ, 2005.

Дисертація присвячена вирішенню актуальної проблеми – мінімізації
наслідків аварії на ЧАЕС. Розроблено і впроваджено вдосконалену
(захищену авторським свідоцтвом та апробовану в професійному тесті
МАГАТЕ) комплексну радіохімічну методику визначення 238Pu, 239+240Pu,
241Am та 244Cm у пробах навколишнього середовища для моніторингу
навколишнього середовища. Показано, що за реакцією 238U(?,5n)237Pu можна
отримати ?-випромінюючій ізотоп 237Pu високої радіонуклідної чистоти.

Розроблено методику одночасного визначення вмісту урану, плутонію,
америцію та кюрію в паливних “гарячих” частинках, проаналізовано
радіонуклідний склад паливних “гарячих” частинок на вміст 234-238U,
238-242Pu, 241-243Am 242-244Cm. Альфа-спектрометричними вимірами джерел
плутонію вивчено ізотопний склад плутонію в ґрунтах зони відчуження
ЧАЕС. Визначено вміст трансуранових радіонуклідів з низькою питомою
концентрацію (242mAm, 243Am, 243Cm (продукт розпаду 242mAm) і 242Cm) у
ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС.

Установлено, що щільності забруднення зони відчуження ЧАЕС
радіонуклідами 239+240Pu і 241Am залежать від напрямку радіоактивного
викиду та відстані від ЧАЕС і змінюються в широкому інтервалі значень
від 0,2 кБк/м2 (0,005 Кі/км2) до 555 – 740 кБк/м2 (15 – 20 Кі/км2).

Ключові слова: аварія на ЧАЕС, радіоактивне забруднення, моніторинг,
іонообменний поділ, плутоній, америцій, навколишнє середовище.

АННОТАЦИЯ

Одинцов А. А. Трансурановые элементы в зоне влияния Чернобыльской
атомной электростанции. – Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук по
специальности 21.06.01 – экологическая безопасность. Институт проблем
безопасности атомных электростанций НАН Украины, г. Киев, 2005.

Диссертация посвящена решению актуальной проблемы – минимизации
последствий аварии на Чернобыльской АЭС (ЧАЭС). В диссертации проведена
оценка состояния аналитической базы определения содержания трансурановых
элементов (ТУЭ) в разных объектах окружающей среды, загрязненных в
результате глобальных выпадений после испытания ядерных зарядов,
техногенных выпадений при работе АЭС и переработке отработавшего
ядерного топлива, аварии на ЧАЭС. Разработана и внедрена (защищенная
авторским свидетельством и проверенная в профессиональных тестах МАГАТЭ)
комплексная радиохимическая методика определения 238Pu, 239+240 Pu,
241Am и 244Cm в объектах окружающей среды для целей экологического
мониторинга. Основные стадии разработанной методики заключаются в
совместном концентрировании радионуклидов плутония, америция и кюрия при
соосаждении с гидроокисью железа и фторида лантана с последующим
разделением и выделением без носителей на катионообменной колонке.
Измерение ?-активности источников 238Pu + 239+240Pu и 241Am + 244Cm
производили на

?-спектрометрической установке после электролитического осаждения
238,239+240 Pu и 241Am + 244Cm на диски нержавеющей стали из раствора
сульфата аммония с рН 2,2. Настоящая методика радиохимического
определения содержания ТУЭ адаптирована для анализа проб почв, донных
отложений, аэрозольных фильтров, воды и биологических объектов. В
диссертации приведены результаты определения содержания 238Pu, 239+240
Pu, 241Am и 244Cm в различных пробах объектов окружающей среды,
отобранных в ближней зоне ЧАЭС.

Показано, что по реакции 238U(?,5n)237Pu при облучении мишеней
природного урана ?-частицами с энергией 100 МэВ можно нарабатывать

?-излучающий изотоп 237Pu высокой радионуклидной чистоты, пригодный для
использования в качестве индикатора химического выхода при оптимизации
радиохимической методики определения содержания плутония в объектах
окружающей среды. Использование ?-излучающего радионуклида 237Pu
позволило оптимизировать радиохимическую методику определения плутония в
пробах почв и донных отложений путем определения химического выхода
плутония на каждой стадии выделения.

Разработана методика одновременного определения содержания урана,
плутония, америция и кюрия в топливных “горячих” частицах,
проанализирован радионуклидный состав топливных “горячих” частиц.
Определено содержание и радионуклидные соотношения 234-238U, 238-242Pu,
241-243Am и 242-244Cm. Изучено радиохимическое поведение урана,
плутония, америция и кюрия при проведении совместного электроосаждения.
Чувствительность метода не хуже 0,001 Бк/пробу.

Изучен изотопный состав плутония в радиоактивных выпадениях в
результате аварии на ЧАЭС. Относительное содержание (отн. ед.) изотопов
плутония к 240Pu в ближней зоне ЧАЭС составляет 238Pu 0,78 ± 0,07,
239Pu 0,63 ± 0,04, 240Pu 1,0, 241Pu 59 ± 7 и 242Pu 0,0013 ± 0,0003.

Определено содержание трансурановых радионуклидов с низкой удельной
активностью 242mAm, 243Am, 243Cm и 242Cm (продукт распада 242mAm) в
почвах 30-километровой зоны ЧАЭС. Получены следующие значения отношений
активностей изотопов: 242Cm / 241Am 0.0022 ? 0.0002; 242Cm / 244Cm
0.033 ? 0.003; 243Am / 241Am 0.0021 ? 0.0002; 243Cm / 244Cm 0.029 ?
0.003 (на 1996 г.).

Экспериментальное определение содержания 241Ри в почвах 30-километровой
зоны позволяет прогнозировать накопление 241Аm в почвах ближней зоны
ЧАЭС к 2052 г. в количестве 63 ± 8 ТБк (1700 ± 210 Ки). При этом
активность 241Аm более чем в два раза превысит активность 239+240Pu.

Показано, что плотность загрязнения зоны отчуждения ЧАЭС
радионуклидами 239+240Pu и 241Am зависит от направления радиоактивного
выброса и расстояния от ЧАЭС и изменяется в широком диапазоне значений:
от 0,2 кБк/м2 (0,005 Ки/км2) до 555 – 740 кБк/м2 (15 – 20 Ки/км2). На
основании прямых радиохимических анализов более чем 1500 проб почв на
содержание 239+240Pu и 241Am построены карты–схемы загрязнения зоны
отчуждения ЧАЭС радионуклидами 239+240Pu и 241Am. Оценен запас 239+240Pu
в 30-километровой зоне ЧАЭС, равный 30 ± 4 ТБк (800 ± 100 Ки).

Западные, южные и восточные регионы Украины загрязнены, в основном,
радионуклидами 238Pu, 239+240Pu и 241Am глобальных выпадений в
результате испытаний ядерных зарядов в 50 – 60-х годах. Вклад
чернобыльских выпадений оцененный по соотношениям активности 238Pu /
239+240Pu та 241Am / 239+240Pu, не превышает 10 – 30 %. Плотности
загрязнения почв большинства регионов Украины находятся на уровне 30 –
500 Бк/м2, что хорошо согласуется с данными, полученными для ряда
Европейских государств.

Ключевые слова: авария на ЧАЭС, радиоактивное загрязнение, мониторинг,
ионообменное разделение, плутоний, америций, окружающая среда.

ABSTRACT

Odintsov O. O. Transuranium elements in an area of influence Chernobyl
nuclear power plant. – Manuscript.

Thesis for a candidate degree by specialty 21.06.01 – ecological
safety. Institute of Safety Issues of Nuclear Power Plants, Kiev, 2005.

The dissertation is devoted to solution of a very topical problem – the
minimization of Chornobyl NPP accident. A designed and put into
operation radiochemical method (which have authorship and evaluate in
the test of IAEA) determination of 238Pu, 239+240 Pu, 241Am and 244Cm in
the environmental samples, which were contaminated by of ChNPP accident
and other cases for environmental monitoring. It is shown that under
238U(?, 5n)237Pu reaction, gamma ray emitting 237Pu isotope of high
radionuclide quality can be obtained.

Methods of simultaneous determination of uranium, plutonium, americium,
and curium content in fuel “hot” particles were developed, radionuclide
content of fuel “hot” particles as on content of 234-238U, 238-242Pu,
241-243Am, and 242-244Cm was analyzed. Content of transuranium
radionuclides with low specific concentration (242mAm, 243Am, 243Cm, and
242Cm) within grounds of ChNPP 30-km zone was defined.

It is defined that density of contamination of ChNPP Exclusion Zone by
radionuclides 239+240Pu and 241Am depends on direction of radioactive
blowout and distance from ChNPP, and they are changing in extensive
interval from 0,2 kBq/m2 (0,0027 Ci/km2) up to 555 – 740 kBq/m2 (15 – 20
Ci/km2).

Key words: Chornobyl NPP accident, radioactive contamination,
monitoring, ion exchange separation, plutonium, americium,
environmental.

PAGE \* Arabic 27

Ґрунт, донні відкладення

Озолення, 5500 С, 24 год

Розчинення, 950 С, 4 год

Розчин: П.П., 90Sr, Pu, Am, Cm

Осад Fe(OH)3

П.П., Pu, Am, Cm

Розчин 90Sr

Осад LaF3

П.П., Pu, Am, Cm

Осад CaCO3 (90Sr)

Розчин П.П., Pu, Am, Cm

Осад Sr (NO3)2

Розчин

Осад La(OH)3

П.П., Pu, Am, Cm

Осад

(90Y)Fe(OH)3

Розчин

Розчин 1M HNO3

La, П.П., Pu, Am, Cm

Осад 90SrCO3

Катіоніт КУ-2-8

Похожие записи